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En 1966 se presentó al programa de Radio Popular Tertulia de Artistas y obtuvo el primer premio. A raíz de ello Paco Vila, director de la cadena, se convirtió en su mánager y Peñuela inició su trayectoria profesional. El año siguiente editó con Sesion su primer EP, "La Espabilá", y tras ello editó distintos sencillos (a partir de 1969 con Belter y el mánager Emilio Lamany) y siete álbumes de estudio.
Su discografía se centró en coplas, rumbas, fandangos, pasodobles y tanguillos, entre los que destacaron "La agradecida", "A la vera, vera", "Vaya un lío", "Como está mandao", "Sólo quiero cantar", "Bebí de tus labios", "Perla preciosa", "Cautiva", "Con las manos vacías", "Vestido blanco y negro" y "Fandangos de la Peñuela".
Su canción más popular fue "La Espabilá", en la que desafiaba las convenciones sociales sobre cómo debía comportarse una mujer, lo que ha llevado a que sea leída desde una óptica feminista.
En otras canciones trató temas como la virginidad, la infidelidad, el amor entre una persona paya y otra gitana y ser madre soltera. Durante su carrera Peñuela actuó con Antonio Machín, Angelillo, Marifé de Triana, El Príncipe Gitano, El Titi, La Chunga o Paco Reyes.
